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电化学合成氨研究进展

作者:dqwlunwen 分类:教育论文 时间:2021-01-20

关键词:职称论文发表,职称论文,职称评审,教育论文发表
 
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摘要:氨是生产化肥的原料,在人类的生产和生活中发挥着重要作用。工业合成氨在高温高压的苛刻条件下进行,造成了严重的能耗和污染。考虑到人类社会的可持续发展,开发生态友好型和能源依赖性较低的方法作为合成氨替代工艺迫在眉睫。电化学合成氨打破传统合成氨的热力学限制,能够实现由水和氮气直接常压合成氨,具有广阔的发展前景。根据电化学合成氨的工作温度范围分类,从高中低温电化学合成氨三方面综述了电化学合成氨领域的研究进展及现有技术存在的挑战,以期对电化学合成氨催化剂设计提供有益的参考。
 
  关键词:电化学;合成氨;电催化剂;电解质
 
在全球范围内,氨(NH3)是重要的工业化学品,每年合成约2亿t,是主要的最终产品,也是一种重要的中间体[1,2]。氨被广泛用于各种工业部门,包括能源、制冷、运输、化肥生产(超过80%的生产氨)和制药等[3,4]。液氨中的氢含量为17.6%(wt),且易于储存和运输,因此使用氨和相关化学品以及作为间接储氢材料受到了人们的广泛关注[5,6]。目前,Haber-Bosch工艺是合成氨的主要技术手段,该工艺采用Fe基催化剂,以H2作为反应原料,与N2在高温(400~600℃)和高压(20~40MPa)下发生反应。但该工艺能耗极高,还受热力学要求的限制,氢单程转化率低[7,8],且氢一般都是从天然气等化石燃料中获取的,制氢过程会产生大量的温室气体CO2[9,10]。
 
  随着化石燃料的减少以及全球变暖对环境的危害,开发更经济的可持续性Haber-Bosch合成氨替代工艺具有重要的理论价值和现实意义。近年来,越来越多的专家学者开始致力于对常压下电化学合成氨的研究,并取得了令人瞩目的研究成果。本文从高温电化学合成氨(>500℃),中温电化学合成氨(100~500℃)以及低温电化学合成氨(<100℃)三个方面对研究进行了归纳总结。
 
  化学论文投稿刊物:电化学为向国内外公开发行的电化学学术性刊物,旨在及时反映我国电化学领域的最新科研成果和动态,促进国内、国际的学术交流,设有评述、研究快讯、研究简报、国内外学术动态等栏目。
 
  1高温电化学合成氨
 
  高温电化学合成氨就是在高温下,利用质子导体作电解质的电化学合成氨方法。在高温含氢条件下,钙钛矿型陶瓷具有很高的质子导电率[11],一经发现便引起了人们的重视。1996年,Panagos和Stoukides等[12]提出可将高温质子导体用于电化学合成氨的理论模型。Marnellos等[13]在1998年首次报道了以固体氧化物质子导体作电解质,以Pd作阴极催化剂实现了电化学合成氨,最高产氨速率为4.5×10-9mol·s-1·cm-2,最高电流效率为78%,引领了电化学合成氨的发展。此后,质子导体作为电解质高温电化学合成氨研究愈加活跃。
 
  2005年,Wang等[14]将萤石结构型复合氧化物La1.95Ca0.05M2O7−δ(M=Ce、Zr)作电解质电化学合成氨,在520℃下,La1.95Ca0.05Ce2O7−δ和La1.95Ca0.05Zr2O7−δ的最高产氨速率分别为1.3×10-9mol·s-1·cm-2和2.0×10-9mol·s-1·cm-2。同年,Li等[15]采用烧结的钙钛矿型复合物作为固体电解质,以Ag-Pd合金作为电极进行电化学合成氨,最高产氨速率达2.16×10-9mol·s-1·cm-2。Zhang等[16]以La0.9Sr0.1Ga0.8Mg0.2O3−α(LSGM)为电解液,在常压下成功合成了氨。阴极室产氨速率为2.37×10-9mol·s-1·cm-2,电流效率达70%以上。Xu等[17]以Ba0.98Ce0.8Y0.2O3-α+0.04ZnO为电解质,在500℃下,最高产氨速率为2.36×10-9mol·s-1·cm-2。2015年,Vasileiou等[18]采用BaCe0.2Zr0.7Y0.1O2.9(BCZY27)为电解质,以Ni-BZCY27为阴极,Rh膜为阳极。在550℃下电化学合成氨的最高产氨速率为2.9×10-9mol·s-1·cm-2。质子导体作电解质通常在高温下才具有明显的质子导电能力,但氨在高温下会分解,从热力学角度上来说并不利于氨的合成。因此,高温电化学合成氨的产氨速率多年以来一直都不高,很难有所突破。
 
  2中温电化学合成氨
 
  中温电化学合成氨条件相对温和,近年来熔盐电解质体系和复合电解质体系在这一领域占据着重要位置。Murakami等[19]使用熔融LiCl-KCl-Li3N和LiCl-KCl-CsCl-Li3N为电解质,研究了由N2和各种氢源(H2、H2O、CH4、H2S)的电化学合成氨反应[20-25]。但这种以熔融氯化物为基础的电化学合成氨产氨速率很低。2015年,Kim等[26]研究了Ti、Fe、Co和Ni电极在LiCl-KCl-CsCl电解质中电化学合成氨的电化学性能,活性顺序从大到小依次为Co>Ni>Fe>Ti,认为电阻率和润湿性是决定熔融氯化物系统中N2还原催化活性的关键因素。2016年,在常压和327℃下,该研究团队在LiCl-KCl-CsCl中加入纳米Fe2O3进行电化学合成氨,最高产氨速率为3.0×10-10mol·s-1·cm-2,电流效率为0.14%;随后在该体系中加入CoFe2O4悬浮催化剂,最高产氨速率为1.78×10-10mol·s-1·cm-2,电流效率为0.17%[27]。



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