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羟基氧化铁光催化材料

作者:dqwlunwen 分类:理工论文 时间:2020-11-20

关键词:学术期刊,学术论文,著作出版,理工论文发表
 
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羟基氧化铁(FeOOH)作为一种具有较窄带隙和较大光响应范围的可见光驱动光催化材料而受到广泛关注。然而FeOOH较高的光生载流子复合效率又严重影响了其在光催化领域的应用。文章概述了FeOOH的结构和光催化机理,重点介绍了不同FeOOH的制备方法和改性技术,并对其研究现状进行了总结,最后就研究前景进行了展望。
 
关键词:羟基氧化铁;半导体;光催化;改性研究
 
  随着科学技术的飞速发展,环境问题日益严重,寻找一种高效无污染的清洁能源成为当前亟待解决的首要问题。太阳能作为当前最主要的清洁能源之一,它的有效利用可以缓解许多能源和环境问题。自从20世纪70年代早期发现了Honda-fujishima效应以来[1],半导体材料上的带隙激发、光催化等方面被广泛研究。然而,传统的半导体光催化材料TiO2带隙较宽(锐钛矿型3.2eV、金红石型3.0eV),光响应范围较小,不能有效利用太阳能。因此,为有效利用太阳能,开发一种可见光驱动下的光催化材料具有重要意义。羟基氧化铁(FeOOH)有较窄的带隙(针铁矿2.1eV、四方纤铁矿2.14eV、纤铁矿2.6eV)和较大的光响应范围,是一种可见光驱动下的光催化材料。且具有较为稳定的理化性能、较高的比表面积、较细的微粒颗粒和表面大量的羟基基团等优点,具有良好的吸附性能,在环境治理方面尤其是治理重金属水污染等方面极具开发性[2]。但是,FeOOH较低的光生电子迁移率和较高的光生电子空穴对复合效率,极大地限制了其在光催化领域的应用。近期的研究表明,使用表面活性剂改性、载体负载及半导体复合等方法对FeOOH进行改性,可以有效地提高其光生电子的分离效率,增强其光催化活性。文章概述了FeOOH的结构,重点介绍了FeOOH的制备方法和改性技术,并对其研究现状进行了总结,最后就研究前景进行了展望。
 
  1羟基氧化铁的结构及光催化机理
 
  FeOOH是铁氧体化合物中最重要的一类化合物,常以α-FeOOH(针铁矿)、β-FeOOH(四方纤铁矿)、γ-FeOOH(纤铁矿)和δ-FeOOH(六方纤铁矿)等晶形结构出现,不同的晶形结构之间在特定的环境下可以相互转化[3],稳定性和颜色等理化性质也各有不同。羟基氧化铁中,每个α-FeOOH和γ-FeOOH晶胞中含有四个FeOOH,其中α-FeOOH氧离子排列方式为六方密堆积形式,每个Fe3+与周围的氧离子形成FeO3(OH)3八面体结构[4];γ-FeOOH中氧离子的排列方式为层状,以氢键相连接[5]。每个β-FeOOH晶胞中含有八个FeOOH,氧离子排列方式为体心立方堆积[6]。FeOOH带隙较窄,属于可见光驱动下的光催化材料。其光催化机制为:当激发光大于或等于其禁带宽度时,价带上的电子(e-)会吸收能量跃迁到导带上,同时,在价带上形成空穴(h+)。由于光生载流子迁移速率较慢等原因,部分的光生电子和空穴在材料内部发生了复合,未复合的光生电子和空穴会发生分离并向材料表面迁移,具有强还原性的电子与催化剂表面吸附的O2反应生成超氧自由基(·O2-),可以还原材料表面吸附的物质;具有强氧化性的空穴会将材料表面的OH-氧化成羟基自由基(·OH),这些活性物质可以将有机污染物降解生成H2O、CO2等小分子物质[6]。该过程如下反应式所示:
 
  2羟基氧化铁光催化材料制备方法研究现状
 
  目前,制备羟基氧化铁的方法主要有:水热法、化学共沉淀法、水解法、溶胶凝胶法、电化学沉积法等,其中水热法和化学共沉淀法是制备羟基氧化铁纳米颗粒最常用的方法。
 
  2.1水热合成法
 
  水热法是在一定的反应温度和时间下,将配置好的前驱体溶液放置在反应釜内进行的反应。Wang等[7]使用水热法制备出X结构的α-FeOOH纳米晶体,通过调节前驱体中的NH4F浓度来控制FeOOH纳米晶体的形貌和粒径,X结构的α-FeOOH光催化剂表现出增强的可见光驱动下的光催化活性。此外,Ming等[8]使用该方法成功制备出的FeOOH纳米棒阵列,在pH<3的条件下照射4h后,Cr(VI)的光还原效率为70%。Hongjun等[9]也使用同种方法,在FTO玻璃基板上制备出直径35nm和长度约300nm的FeOOH纳米棒阵列。水热法所使用的设备简单、方法简便,可以通过调节反应温度、时间和pH值等来控制颗粒的形貌,是制备FeOOH较为常用的一种方法。
 
  2.2化学共沉淀法
 
  化学共沉淀法是指将已经配置好的金属盐溶液进行混合,加入适当的沉淀剂制备前驱体沉淀物,再将沉淀物进行过滤、洗涤、干燥煅烧等工艺过程,制得所需的粉体颗粒。魏新涛等[10]以尿素为沉淀剂,水和乙醇为溶解剂,控制Fe3+的水解速度和晶粒的成长速度,制备出的3D花状α-FeOOH晶粒形貌完好。Mufti等[11]使用此方法,通过调控pH值制备出了黄色的α-FeOOH,随着pH值的增加,其粒径也在不断增加。化学共沉淀法与水热法相比,反应所需的温度和压力较为温和,时间较短,反应容易控制,但沉淀剂的加入可能会引起局部浓度过高,沉淀颗粒易于团聚。



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